Szolzsenyicint az 1956-os, a sztálini személyi kultuszt leleplező 20. pártkongresszus után rehabilitálták, így ismét tanár lett, már szabad emberként. Munkatempójáról sokat elmond, hogy 1959-ben
három hét alatt írta meg kisregényét,
az Ivan Gyenyiszovics egy napjá-t, amelyet a Novij Mir című folyóiratnak küldött el. A mű 1962-ben, a hruscsovi olvadás idején jelent meg, és Szolzsenyicin a saját élményei alapján mutatta be a lágerek rabjainak életét. Egyszerű nyelvezetével és hitelességével megdöbbentő erővel hatott Oroszországban és külföldön is. Hruscsov 1964-es bukása után azonban már nem adták ki a műveit a Szovjetunióban.
Három évvel később, 1967-ben Szolzsenyicin nyílt levélben fordult az írószövetséghez, szót emelt a cenzúra eltörlése mellett, és
követelte az ellene indított hajsza leállítását.
1968-ban Párizsban megjelent a Rákosztály és A pokol tornáca, és hamarosan több nyelvre is lefordították őket. 1969-ben viszont jött az írószövetség válasza: kizárták. Az indoklás szovjetellenesség volt. A már csak külföldön megjelenő műveit kizárólag szovjetellenes propagandának bélyegezték.
Szolzsenyicin célja nem volt más, mint kíméletlen alapossággal bemutatni a munkatáborokat, és többek között elmondani azt, hogy ezek foglyai között ártatlanul, hamis vádak alapján elítélt, politikai foglyok is vannak a köztörvényes bűnözők között. A kizárás után Szolzsenyicin többek között a híres fizikussal, Szaharovval együtt tagja lett a szovjet polgárjogi mozgalomnak.
Ebben az évben lett élettársa, később pedig felesége, egyben titkára és lektora, Natalja Szvetlova. Egy évre rá, 1970-ben pedig neki ítélték az irodalmi Nobel-díjat. Mivel attól tartott, nem engednék haza,
nem ment el Stockholmba átvenni a díjat.
1971-ben külföldön jelent meg a Tizennégy augusztusa című történelmi regénye, amely az orosz vereséggel végződő tannenbergi csatával foglalkozik. 1973-ban Párizsban adták ki A Gulag szigetvilág első kötetét. Szolzsenyicin a kéziratot még 1968-ban csempésztette külföldre. A kötetben történetíróként és szociografikusként tárja fel a munkatáborok és börtönök rendszerét, és az áldozatok szenvedéseit adatokkal, emlékezésekkel és interjúkkal támasztotta alá.
A mű nyomán jelentős sajtókampány indult ellene, le is tartóztatták, és 1974-ben
hazaárulás vádjával elítélték, majd kiutasították az országból.
Először a Lefortovo börtönbe vitték, majd onnan repülőgéppel Frankfurtba. Willy Brandt német kancellár menedékjogot ad neki.
A kiutasításnak egyetlen pozitív hozadéka lehetett a folyton a hazájáért küzdő író szempontjából: így átvehette a Nobel-díját Stockholmban. Egyébként ebből az időből való egy Zürichben írt röpirata, amelyben alkut ajánlott a szovjet vezetésnek. Ennek lényege az volt, hogy ő leáll a támadásaival, ha azok lemondanak a nemzetellenes marxizmusról, és teljesítik nemzeti hivatásukat. A Lenin Zürichben című könyvének 1975-ös kiadása után
az Egyesült Államokba költözött,
ahol a vermonti Cavendishben telepedett le. Itt kiadta a Gulag második és harmadik kötetét, majd 1980-ban további két esszét. A tölgy és a borjú a szovjet irodalmi életet mutatja be, A halálos veszedelem pedig az amerikaiak téves Oroszország-képét elemzi. Közben pedig folytatta történelmi sorozatát, amit a Tizennégy augusztusá-val kezdett. A második rész a Tizenhat októbere, a harmadik a Tizenhét márciusa, a negyedik pedig a Tizenhét áprilisa címmel jelent meg. Az összefoglaló cím pedig a Vörös kerék lett.
Az 1980-as évek közepétől, a gorbacsovi glasznosztynak köszönhetően Szolzsenyicin művei ismét megjelenhettek hazájában, majd 1990-ben visszakapta állampolgárságát. Négy évvel később, 1994-ben családjával hazaköltözött, és az Orosz Tudományos Akadémia tagja lett, de hatása már jóval kisebb volt, mint korábban.
1991-ben jelent meg a Hogyan mentsük meg Oroszországot? című röpirata. Az Együtt I., II. (eredeti címe 200 év együtt) című, 2001-ben és 2002-ben kiadott könyve az oroszok és zsidók együttélésével foglalkozik a cári Oroszországban és a Szovjetunióban, különösen pedig a zsidók szerepével a szovjet ellenzéki mozgalmakban.
Szolzsenyicin élete utolsó napjaiban is aktív volt. Ugyan már huzamosabb ideje betegeskedett, de kitartóan dolgozott. Feleségével, Nataljával összegyűjtött művei 30 kötetes kiadásán munkálkodott halála előtt. Nem sokkal 90. születésnapja előtt otthonában halt meg szívelégtelenség miatt. 2013-ban először nyílt kiállítás Oroszországban a hagyatékából. Ugyanebben az évben Egy orosz hazafi címmel az író életútját bemutató időszaki kiállítás nyílt Magyarországon, a Terror Háza Múzeumban, amit Orbán Viktor miniszterelnök nyitott meg.